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靜電紡絲法製備不同形貌之高比表面積銳鈦礦相二氧化鈦奈米纖維及其在染料敏化太陽能電池的應用

為了解決台灣歷年溫度變化2023的問題，作者林鈺儐 這樣論述：

本論文以靜電紡絲法為主要實驗方法製備不同形貌及高比表面積之銳鈦礦相TiO2奈米纖維，在不同製備條件下，探討對其形貌與比表面積之影響，並將所製備之不同形貌及高比表面積之銳鈦礦結晶相TiO2奈米纖維應用作為染料敏化太陽能電池(DSSC)光陽極材料，進一步研究對效能之影響。其內容主要分下列兩部分:第一部分 本部分研究先以溶液性質與加工參數作為變因，找出能成功紡出均勻性TiO2/PVP奈米複合纖維的電紡絲溶液與靜電紡絲最適當實驗條件，再以此最適當實驗條件搭配室溫離子熔液[Bmim+][BF4-]為模板並以不同含量(0, 0.5, 1, 2及3 wt%)之比例，利用靜電紡絲法製備中孔洞T

iO2奈米纖維(TNFx, x= 0~3)。藉由FE-SEM、XRD、TEM與BET等方法對TNFx進行分析與鑑定。由FE-SEM結果顯示，隨著[Bmim+][BF4-]添加量的不同，經鍛燒後的TNFx其纖維直徑大小、均勻性與表面粗糙度會隨之改變，在添加量為1 wt%時得到直徑最小且均勻的纖維，而隨著[Bmim+][BF4-]含量增加到3 wt%時，纖維呈現嚴重扭曲變形且具有最大表面粗糙度。XRD結晶性分析顯示，添加[Bmim+][BF4-]的TNFx (x= 0.5~3)相較於未添加[Bmim+][BF4-]的TNF0具有良好的銳鈦礦結晶相以及較佳的熱穩定性。此外，由TEM與BET結果得知，

TNFx (x= 0.5~3)所產生的中孔洞結構屬於互相連通之蟲洞結構，且有較高的比表面積值；隨著[Bmim+][BF4-]的含量增加，蟲洞結構越趨完整與均勻，並在[Bmim+][BF4-]添加量為2 wt%時得到最大的比表面積值91.4 m2g-1，約為TNF0 (41.5 m2g-1)的2.2倍。簡言之，本部份研究製備出具有良好的銳鈦礦結晶性，且含有特殊的蟲洞結構及較高比表面積之TiO2奈米纖維，TNFx (x= 0.5~ 3)。唯此紡絲條件偶有針頭產生凝膠化而造成之塞針現象有待改進。 將TNFx( x= 0~3)系列TiO2奈米纖維應用作為DSSC光陽極材料，效能分析結果顯示，具有

最細小且筆直纖維形貌、高比表面積與良好銳鈦礦結晶相的TNF1最適合作為DSSC的光陽極材料，其元件不但具有較佳的染料吸附量，並且擁有快速電子傳遞速率與較高的電荷收集效率，因此得到最高的光電轉換效率值5.64 %，相較於以未使用[Bmim+][BF4-]為模板的TNF0之DSSC元件效率值(3.75 %)提升了~50.4 %。第二部分 本部份研究首先係為改善第一部分之TiO2電紡絲溶液與電紡絲參數，在製備過程針頭因電紡絲溶液凝膠化而造成塞針現象之疑慮，於TiO2電紡絲溶液中添加醋酸作為催化劑，解決前述塞針問題，並適當微調參數後，成功製備出均勻性TiO2/PVP奈米複合纖維。接著，經鍛燒後製

得之TiO2奈米纖維(TNF)，於固定濃度10M之氫氧化鈉水溶液中進行水熱反應，藉由反應時間與溫度的調控及鍛燒處理，成功製備出不同形貌之TiO2奈米纖維，並利用FE-SEM、XRD、TEM與BET等方法針對不同形貌之TiO2奈米纖維進行分析與鑑定。結果顯示，當反應時間與溫度改變時，會產生不同層次結構表面及比表面積之TiO2奈米纖維；其中，最適當水熱條件為150 ˚C下反應12小時，所得的為刺棘狀多層次TiO2奈米纖維(HTF)，具有良好的銳鈦礦結晶性與中空管狀層次結構，且有154 m2g-1之最高比表面積值，較TNF (36 m2g-1)約提升4.3倍。 以HTF應用作為DSSC光陽極材

料，其效能結果顯示雖然HTF光陽極具有較高的染料吸附量與較佳的光散射性，但表現並不如預期，元件所得到的光電轉換效率只有3.98 %較TNF為主的元件(4.09 %)低；此結果主要歸因於HTF的多層次獨特結構，造成與FTO玻璃間的介面貼附性不良之故。然而，藉著奈米粒子層的導入HTF層下方，提升與FTO玻璃間的介面貼附性後，有效的提升電子傳遞與收集效率，將HTF的高染料吸附量與較佳的光散射能力展現出來，使光電轉換效率大幅度提升到7.86 %，相較於同樣導入奈米粒子層的TNF元件輸出效率(6.24 %)提升了~ 26 %。總體而言，本論文研究提供以靜電紡絲法於不同實驗條件下，製備一系列高比表面積之銳

鈦礦結晶相TiO2奈米纖維，並顯示能有效提升DSSC之效能，為有潛力之光陽極材料。

通量塔與繫留探空系統應用於臭氧及伴隨污染物之通量及成因解析

為了解決台灣歷年溫度變化2023的問題，作者曾國信 這樣論述：

自工業革命後，隨著經濟的蓬勃發展，大量的空氣污染物也隨之產生，除了原生性的空氣污染物外，經由氣團傳輸及光化學反應的產生，常造成下風地區臭氧等光化學煙霧的產生。根據統計資料顯示，臭氧前趨物及各空氣品質的指標污染物的年均值均呈現逐年下降的趨勢，唯獨臭氧的濃度卻有逐漸升高的趨勢。南投縣是以農林產業為主，縣內並無重大的工廠污染排放源，但其發生臭氧事件的比例卻逐年上升。因此，南投地區高臭氧濃度的成因值得深入探討。再者，污染物的傳輸除了水平的移動外，藉由大氣的擴散及對流等機制，導致污染物的影響不再侷限於地表，故應對垂直剖面的分佈進行討論。本研究利用繫留探空氣球觀測中部地區臭氧及其前趨物的垂直剖面，進而探

討中部地區高臭氧的成因。觀測結果顯示在臭氧的垂直剖面上，臭氧濃度最大值並非發生於的地表，而是在距地高約100~600公尺的高空處。在臭氧事件日期間，除低風速及低混合層高之氣象條件外，其山谷風、海陸風機制及夜間儲留機制皆較為明顯。再者，發生臭氧事件日之前夜，在夜間邊界層之上的臭氧濃度均較高，隨後因日出溫度提升而將夜間邊界層破壞後，儲留的臭氧濃度向下混合導致地面臭氧濃度隨之抬升。利用垂直剖面的濃度梯度估算各污染物通量，發現臭氧的通量均為由上而下沉降，在中午時達到最大量，且在同時地表的臭氧也達最高濃度。根據逆軌跡的分析，造成南投地區高臭氧濃度的貢獻源多來自於沿海的工業區，且其受污染氣團的傳輸距離較長

且速度緩慢。再者，由VOC的光化指標及PM的轉化率皆顯示在高污染地區的氣團都屬於較老化。此現象表示當氣團若行經沿海地區的污染源，原生性污染物會隨著氣團傳輸且進行化學反應，並隨著傳輸距離及時間的增加造成下風地區臭氧等二次污染物的濃度上升。再者，高濃度的臭氧常伴隨著高濃度的二氧化氮及二氧化硫，由排放量資料、逆軌跡分析及統計模式的驗證，可得台灣中部沿海地區的點排放源是影響夏季臭氧事件日的重要關鍵。上述所觀測的機制，透過主成份分析及線性回歸分析，皆證實有明顯相關性，且由歷年環保署的觀測資料也驗證相同的趨勢。在大氣擴散及氣候變遷的角度上，瞭解污染物及能量的收支與分佈是重要的工作，而大氣邊界層內地表與大氣

間純量的交換率可以用通量的慨念來描述。近年來投入地表通量觀測的研究快速成長，不同的通量估算方法陸續被發展出來，而渦流相關法被視為最準確的通量量測方法。本研究整合各分析儀的運作並克服人工操作的繁瑣，研發出一套自動化的空氣污染物通量觀測系統，搭配渦流協變性系統於都市、農業及森林三種不同土地形態處進行通量的觀測，皆已穩定持續運作並加入國際通量觀測網（Fluxnet）。本研究利用渦流相關法及垂直梯度法方法推估各污染物於大氣中的通量，以溫室氣體（二氧化碳及甲烷）為例，討論都市及水稻田中溫室氣體通量的變化情形。結果顯示在都市的二氧化碳通量明顯受到交通量的影響。在水稻田的二氧化碳濃度在中午為最低值且其通量也

達到最大的向下通量，此現象表示二氧化碳濃度及通量受到植物的呼吸作用及光合作用所主導。再者，水稻田為甲烷的排放源之一，故水稻田的甲烷通量皆呈現向上排放的現象，且在中午達到最大值。本研究中水稻田的總GWP值為1.16 µmol CO2 m-2 s-1，其中甲烷的貢獻為39％，而61％為二氧化碳所貢獻。