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金對光催化水分解影響之研究

為了解決99kubo影片下載位置的問題，作者楊捷超 這樣論述：

先前的研究顯示，在可見光源下，載負Au於高能隙半導體光觸媒K2La2Ti3O10光催化水分解的產氫活性(固定時距內累積產氫量與瞬時產氫速率)，優於載負Ni於K2La2Ti3O10的光催化活性，以此為出發點，本研究設計了兩部份的實驗來尋求Au影響光催化水分解活性的機制。 實驗結果發現，Au即具有光催化水分解的能力，由UV-Vis吸收光譜，判定為具有半導體性質的奈米金，能隙值小，能被可見光源激發產生電子、電洞，因此能夠氧化、還原水產生氫氣與氧氣。但其所產生的氫氣量卻是相當有限，若載負Au於半導體型光觸媒(如TiO2或K2La2Ti3O10)上，其光催化水分解累積產氫量與瞬時產氫速率將大幅提

高，遠超過擔體觸媒與Au本身的活性表現。推測是半導體型光觸媒減低了電子、電洞再結合的發生，由奈米金受可見光源激發產生電子、電洞，電子傳遞至半導體型光觸媒上還原水產生氫氣，而奈米金價帶上的電洞則氧化水產生氧氣。表面電漿共振吸收為主的Ag/TiO2與d-d transition吸收為主的Ni/TiO2之可見光源光反應結果，兩者對於光催化水分解都有促進水分解產生氫氣與氧氣的表現，但是Ag/TiO2的催化活性還是優於Ni/TiO2，除了表面電漿共振吸收影響光催化水分解高過d-d transition吸收的影響之可能性外，Ag、Ni與TiO2間的接觸模式也可能影響其催化活性。由表面電漿共振吸收所趨動的導

電電子，與d-d transition吸收之價電子，能量都足以還原水產生氫氣，但Ag與TiO2間為歐姆式接觸(Ohmic contact)，TiO2價帶上電子可以移往Ag而不需要消耗額外的能量，所留下的電洞將可氧化水產生氧化；而Ni與TiO2間為肖基勢接觸(Schottky contact)，TiO2價帶上電子會受限於肖基勢接觸而需消耗額外的能量才可傳遞至Ni，因此其光催化水分解活性較Ag/TiO2(LTR’)活性更低。 另一方面，利用以Maxwell Equation為基礎描述球型金屬粒子在介質中反射、穿透與吸收行為的Mie Theory，嘗試去模擬Au、Ag與Ni載負於固態介質的吸收

光譜，瞭解到隨著介質介電常數(dielectric constant)的增加，金屬的特徵吸收會有紅位移(往高波長移動)的現象，包括Au、Ag的表面電漿共振吸收與Ni的d-d transition吸收，這與UV-Vis吸收光譜的實驗結果相吻合，然而擔體介質本身的吸收行為卻無法呈現，原因是Mie Theory的基本假設是介質的吸收低而忽略其影響。