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化學浴沉積法衍生複合型和固溶體型ZnO光觸媒膜的製備與特性分析

為了解決aq bi溶液的問題，作者張庭瑀 這樣論述：

本研究利用化學浴沉積技術(chemical bath deposition；CBD)將具有優異光催化能力之氧化鋅膜均勻且連續地被覆在經過KMnO4(aq)活化處理的玻璃管表面，並結合光化學還原法(photochemical reduction)將銀離子還原至氧化鋅表面上，再經過適當地熱處理，製備出複合型Ag/ZnO光觸媒膜和固溶體型Ag-ZnO光觸媒膜。製得之ZnO膜、複合型Ag/ZnO膜與固溶體Ag-ZnO膜藉由X光繞射儀、掃描式電子顯微鏡、能量色散X-射線譜、漫反射光譜圖和紫外光-可見光光譜儀等進行分析以瞭解其特性。研究中探討基材活化步驟、CBD溶液中氨水及乙醇胺體積比、熱處理程序對Zn

O光觸媒膜特性及光催化能力的影響；複合型Ag/ZnO膜和固溶體型Ag-ZnO膜則探討AgNO3(aq)濃度與光照還原時間和熱處理程序對其光催化活性的影響。使用適當的氨水和乙醇胺比例下，可在經KMnO4(aq)活化處理的玻璃管表面均勻生成CBD衍生之ZnO膜。CBD溶液中氨水及乙醇胺之配比及熱處理程序會影響其衍生之ZnO膜的結晶度、膜厚及光催化能力。CBD衍生ZnO膜光催化降解水中亞甲基藍的視反應級數為一階。光催化測試中，以氨水及乙醇胺體積比為4：10且經500℃煆燒1小時所製得之ZnO膜光催化效能最佳，其k值為37.033 L/(m^2∙h)。利用光化學還原法成功在CBD衍生的ZnO表面上附著

金屬銀顆粒，製備過程中AgNO3(aq)濃度與光照還原時間會影響表面銀顆粒的尺寸和其光催化效能。光催化降解測試中，不同參數條件下所製備的複合型Ag/ZnO膜之光催化能力皆比純ZnO膜高（提升13%~25.5%），以硝酸銀水溶液濃度為0.2mM光照還原時間1小時之複合型Ag/ZnO光觸媒膜表現出最佳的光催化效能（k值為50.092 L/(m^2∙h)）；金屬材料與半導觸媒的異質接合結構對於提升光催化效能具有正向的結果。另外，以光化學還原法將Ag+還原至未經熱處理之ZnO膜表面後，藉由高溫煆燒的方式，給予能量使Ag進入到ZnO的結構中，可製備出固溶體型Ag-ZnO光觸媒膜，並且改變ZnO之能隙。由

於Ag摻入ZnO晶體結構中，造成固溶體型Ag-ZnO光觸媒之能隙變大，且導致對Ag-ZnO膜的光催化效能有負面的影響。

應用金屬基底材料去除水中六價鉻：可行性與機制研究

為了解決aq bi溶液的問題，作者歐峻豪 這樣論述：

六價鉻[hexavalent chromium, Cr(VI)]是一種常見的重金屬污染物，具有持久性及生物不可降解等特性，可長期存在環境中，並透過食物鏈進入並累積於動物體內，影響蛋白質變性及細胞遺傳作用，易造成環境問題並對動植物造成危害。本研究中分別使用並評估奈米複合金屬(bimetallic nanoparticle, BNPs)及沸石咪唑骨架(zeolitic imidazolate frameworks, ZIFs)來處理水中存在的Cr(VI)的機制及可行性，BNPs具有高反應性及活性，而ZIF-8具有高穩定性及吸附特性，這兩種皆為以金屬做為基底的環境整治材料。在材料的準備上，於BNP

s的研究中，利用濕式化學還原法製備兩種不同類型的BNPs，包含鋁包覆鐵型(Al/Fe BNPs)及鐵包覆鋁型(Fe/Al BNPs)，在ZIF-8的研究中，則是使用室溫超音波法合成ZIF-8顆粒，並對兩種材料分別進行了特性鑑定分析，BNPs的特性鑑定結果確認本實驗設計的方法能合成符合實驗設計的BNPs結構及成分比例，完成的BNPs呈球型且粒徑範圍為100 ~ 200 nm，這將有利於現地使用的傳輸性，而ZIF-8的特性鑑定結果則顯示經超音波震盪20 min並加熱乾燥的ZIF-8顆粒其具有較高結晶度且呈現完整的菱形十二面體形狀，孔洞特性說明ZIF-8顆粒具有微孔結構，顆粒平均孔徑均小於2.0 n

m，有典型的微孔材料特性，且在穩定性的測試中，在去離子水中放置14天及在調整水中pH值為5.0 ~ 11.0後，ZIF-8表現出良好的顆粒晶體結構。兩種材料對於水中Cr(VI)的處理實驗則以批次實驗進行，BNPs的組別上，評估兩種BNPs對於不同初始濃度Cr(VI)水溶液[Cr(VI)(aq)]的處理機制與效能，而在ZIF-8的組別上，利用調整ZIF-8顆粒的劑量及Cr(VI)(aq)的初始濃度及pH值的條件，評估ZIF-8顆粒處理Cr(VI)(aq)的機制及效能。在BNPs的結果中，Al/Fe BNPs對Cr(VI)的單位去除量為0.1 g/g-BNP，而Fe/Al BNPs對Cr(VI)的

單位去除量為1.5 g/g-BNP，造成差異的原因在於Al/Fe BNPs的表面覆蓋材料在反應後形成氧化鋁覆蓋BNPs表面阻礙電子傳遞，而Fe/Al BNPs由於Al與Fe間的電子傳遞效果，使對污染物的去除效率明顯較佳。吸附動力學模型說明擬二階動力吸附模式可以用以說明Al/Fe BNPs的吸附特性(相關係數R2 > 0.99)，而Fe/Al BNPs較符合擬一階動力吸附模式 (R2 > 0.97)，說明Fe/Al BNPs表面的活性點位較Al/Fe BNPs為多，可以有效地吸附污染物。分析BNPs處理後的水溶液的總鉻及Cr(VI)濃度及X射線繞射儀分析經反應後BNPs表面結果，證實Cr(OH)

3(s)存在以及BNPs對於Cr(VI)的機制包含吸附及還原，可有效減少Cr(VI)的毒性及移動性。在ZIF-8的結果中，ZIF-8顆粒對不同初始濃度的Cr(VI)(aq)的吸附效率有明顯差異，吸附量隨著Cr(VI)初始濃度提高隨之增加，另外，ZIF-8的劑量增加雖使去除率上升，但也因顆粒團聚影響使單一顆粒的吸附量減少，在調整酸鹼值的條件下，ZIF-8顆粒在pH為5.0的情況表現出最佳的吸附量(34.4 mg/g-ZIF)，而吸附量隨pH值增加而明顯減少，這是由於氧化鉻(CrO42-)和氫氧離子(OH-)之間的競爭性相互作用。吸附動力學模型說明使用擬二階動力吸附模式(R2 > 0.94)較適合

說明ZIF-8顆粒對Cr(VI)的吸附行為，研究中也發現使用朗繆爾吸附模型(Langmuir adsorption model)擬合ZIF-8顆粒的吸附曲線(R2 > 0.99)，根據該模式的基本假設，說明了Cr(VI)在ZIF-8顆粒表面的吸附過程為均勻性的化學單層吸附模式。經由X射線光電子能譜儀展示了ZIF-8顆粒在吸附Cr(VI)後表面發現Cr(III)的存在，為ZIF-8顆粒中的2-甲基咪唑上的氮原子團通過電子轉移進行Cr(VI)的還原，這結果也說明ZIF-8對Cr(VI)的處理機制包含化學還原。研究中也對使用不同脫附劑對ZIF-8顆粒進行再生測試，測試結果也說明ZIF-8是具再生性的

吸附材料。綜上所述，BNPs具有相當較佳的對Cr(VI)去除效率，其反應後產物也具有環境友善性，適合應用在Cr(VI)的現地污染場址，而ZIF-8顆粒用於處理受Cr(VI)污染的水體時，可以作為吸附劑和還原劑使用，並具有再生性，適用在Cr(VI)的現場或離地處理。