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以微波輔助可逆加成斷裂鏈轉移活性自由基聚合之聚(N-異丙基丙烯醯胺)-聚(甲基丙烯酸)-聚(甲基丙烯酸丁酯)嵌段共聚物與羧甲基幾丁聚醣自組裝顆粒研究

為了解決ps圖樣位置的問題，作者王碩瑜 這樣論述：

本研究利用微波輔助可逆加成斷裂鏈轉移(Reversible Addition-Fragmentation Chain Transfer Polymerization, RAFT)活性自由基聚合製備環境敏感型聚(N-異丙基丙烯醯胺)-聚(甲基丙烯酸)-聚(甲基丙烯酸丁酯)嵌段共聚物(PNP-b-PMAA-b-PBMA)，進而將此共聚物與羧甲基幾丁聚醣(CMCS)自組裝形成奈米顆粒以此作為藥物載體，首先將幾丁聚醣進行化學修飾以形成CMCS，探討在不同反應溫度、反應時間、NaOH濃度對總取代度(DS)的影響，並且研究CMCS在不同pH 值水溶液下的溶解性，結果發現CMCS(DS = 2)在pH 4

-6下不溶，其他pH 值則是澄清透明。同時比較傳統加熱與微波加熱對於取代度的差異，結果發現在相同取代度下，利用微波加熱可縮短反應時間至30分鐘(T = 40、45、60 oC)，藉由動態光散射測量其粒徑及表面電位，結果表明羧甲基幾丁聚醣pKa介於3-4之間與文獻相符，在pH值為 4-6時粒徑遠大於其他pH值代表羧甲基幾丁聚醣鏈上的胺基及酸基自我相吸形成顆粒，pH 3以下則帶正電，pH 4以上則帶負電。接著使用微波輔助RAFT活性自由基聚合PNP-b-PMAA-b-PBMA嵌段共聚物，反應中發現在混合溶劑系統中Dioxane及DMF的比例為28:2時，反應一小時後會產生均勻的顆粒，其原因為Dio

xane會誘導嵌段共聚物形成自組裝顆粒，藉由UV及NMR確認在反應一小時後嵌段共聚物鏈長不會再增加。最後以同樣的方法合成出PNP-b-PMAA-b-PBMA三嵌段共聚物，探討三嵌段共聚物在純水與PBS緩衝液中LCST的變化，得知在PBS中會由於鹽類遮蔽效應而導致共聚物的LCST值與純聚(N-異丙基丙烯醯胺)一樣，而在純水中，嵌段共聚物則會因為pH 值改變而改變。在pH 值為3時，會因為低於聚(甲基丙烯酸)之pKa而造成嵌段共聚物所帶的負電不足以及分子間/分子內的氫鍵而沉澱，因此所合成出來的嵌段共聚物無法在pH 3的環境下與羧甲基幾丁聚醣形成複合顆粒。